Grey Instinct помещает геймера в роль сыщика-любителя, ориентирующегося в киберпанковом сеттинге Нью Кориума. Этот 2D point-and-click квест главным образом включает поиск улик в разнообразных локациях и применение выданного планшета для фотофиксации значимых находок. Протагонист продвигает повествование, решая встроенные головоломки и активно взаимодействуя с колоритными жителями города в масках. Выбор реплик в диалогах напрямую влияет на получаемые от этих персонажей сведения, воздействуя на ход расследования.

Центральный сюжет следует за Греем, индивидом, чья личная жизнь постоянно терпит неудачи, когда он берется за дело, предложенное его подругой детства, Каной. То, что изначально представляется обычным расследованием таинственного проникновения, быстро перерастает в нечто большее, вскрывая признаки масштабного заговора, действующего в городской структуре. Grey Instinct переплетает эту основную детективную линию с возможностями для амурных похождений, бросая Грею вызов добиться успеха как в его любительском сыске, так и в личных контактах с потенциальными партнершами.

Продвижение по сюжету требует умелого баланса между систематическим поиском зацепок и выполнением заданий, необходимых для организации свиданий. Для налаживания романтических связей задействуется внутриигровой сервис знакомств Love-Love Go, который облегчает создание пар с выбранными героинями. Успешное завершение особых миссий, связанных с каждой потенциальной пассией, открывает возможность начать череду свиданий. Эти удачные рандеву завершаются полностью анимированными 2D-сценами, демонстрирующими интимные моменты Грея и его избранницы.