Touhou Kanjuden ~ Legacy of Lunatic Kingdom открывается по мере того, как городские легенды становятся осязаемыми событиями по всему Гэнсокё. Слух о том, что программа Аполлон никогда не достигала Луны, набирает силу на фоне появления вражеской армии из Лунной столицы. Одновременно металлические пауки начинают пересекать горы, двигаясь с ровным, неторопливым шагом. Эти машины обладают функциональной, небиологической формой, а земля под ними лишается жизненной силы: туман рассеивается, а растительность увядает.

Персонаж Санаэ узнает их конструкцию, сравнивая её с марсоходом Curiosity. Игровой процесс Touhou Kanjuden ~ Legacy of Lunatic Kingdom требует от игрока маневрирования сквозь замысловатые узоры вражеских снарядов. Выживание зависит от уклонения от столкновений при одновременном уничтожении противников для продвижения вперед. Каждый этап этой игры завершается встречей с боссом — фигурой со значительной силой, блокирующей дальнейший путь.

Этот личный конфликт разворачивается, пока механические пауки продолжают очищение земель — операцию, призванную превратить Гэнсокё в неодушевленный мир, лишенный всего живого. Находясь в своей резиденции Эйентей, Кагуя и Эйрин признают появление угрозы, понимая невозможность прямого вмешательства без риска угодить в ловушку. Эйрин готовит особое лекарство и посылает лунного кролика Рейсен доставить его людям. В другом месте волшебница Мариса анализирует семь Оккультных Шаров, полагая, что один из них, связанный с Лунной столицей, является источником происшествий.