Valkyrie of Phantasm переносит в фантастическую аниме вселенную, в которой происходит катастрофическое событие – падение метеорита. Он шлепнулся недалеко от города Генсоке. Космическое тело обладало уникальными свойствами – его сердцевина была сделана из прочнейшего металла и в скором времени после нападения оно начало излучать странное свечение. Внезапно из него вылетели лучи и попали в самых могущественных жителей поселения. Один из таких угодил прямиком в протагонистку по имени Рейму Хакурей.

После этого события героиня Valkyrie of Phantasm получила удивительные сверхъестественные способности. Девушка научилась летать и быстро маневрировать в воздухе. Ее тело теперь окружено постоянно движущимися динамичными доспехами, способными отражать практически любое попадание. Сама же она обрела возможность творить магию и заполучила необыкновенные боевые навыки. В скором времени барышня поняла, что она превратилась в сильнейшую воительницу – Валькирию.

В рамках прохождения сюжетной кампании протагонистка должна понять, почему именно она стала обладать этой силой. Ей предстоит сражаться с опасными противниками, атакуя как в ближнем, так и в дальнем бою. Все боевые эпизоды происходят в воздухе. Геймер обязан научиться быстро двигаться и уворачиваться от ударов, а в нужный момент, наносить атаки в ответ. Помимо этого, в бою можно применять магию, чтобы наносить еще больше урона. Имеются и классические для японских игр диалоги, через которые подается сюжетная линия и узнается история мира.